确定状态",他们认为几个步骤共同决定了催化活性和描述符,"虚拟能量跨度" 被提出。在以上思想的指导下,DFT 计算预测 Co 基催化剂在 中具有最佳固有 ORR 活性, 作为 催化剂中的中心原子 由于增强的自旋密度。此外,实验结果与理论预测一致,具有 的 Co SACs 显示了碱性 ORR 的半波电位 ,以及 -空气电池的 功率密度。在另一项工作中,赵等人指出了半金属和与自旋相关的原子磁化在电催化领域的重要性。 半金属具有 自旋极化导电电子的特殊电子状态,在一个自旋通道中是金属的,在另一个自旋通道中是绝缘体/半导体。通过自旋极化计算,认为双功能活性的关键是由半金属的金属自旋通道保证的适度磁化。 详细地说,铁磁耦合的自旋极化电子通过吸引氧分子促进了 ORR,而自旋守恒有利于 OER 中 O-O 键的生成。最终,在 Fe 或/和嵌入式配置的构象研究中, -gra 被确定为 ORR 和 OER 的最佳双功能催化剂。
铁团簇附近的部分,然后成功合成通过蚀刻出Fe团簇(Fe/N-GSAC)与缺陷相邻。不仅边缘位点具有显著的电子转移和自旋极化,但负移位越远的 D 波段中心意味着更有利与平面位点相比的解吸。作为边缘丰富的位点比碳平面中的位点更活跃,Fe/N-GSAC提供了相当大的双功能活性;详细地说,它表现出
从上面的讨论可以看出,即使在理论设计和实验鉴定的双重指导下,确定作为 ORR 和 OER 催化剂的最佳金属中心原子仍存在争议。当前的研究主要开发以 Fe 或 Co 为基础的单原子材料作为双功能催化剂。碳支撑的分级多孔结构有助于暴露活性位点并促进三相界面的质量传递过程,因此将活性位点锚定在具有理想结构的支撑物上有助于提高催化活性。孙等报道了一种高效的氧电催化剂,用于锌空气电池,其中嵌入了 3D 氮掺杂有序介孔碳框架。 的固有活性、可及性和有序介孔碳结构的综合效应赋予了该催化剂良好的锌空气电池催化性能。改变碳框架中 位点的平面状态,例如将它们锚定在缺陷边附近,也是增强活性的一种方法。在理论设计的指导下,肖等。 提出了一种使用 Fe 团簇的自我牺牲模板方法,导致 团簇在铁团簇附近优先沉积,随后通过蚀刻 Fe 团簇(Fe/N-GSAC)成功合成 邻近缺陷。 不仅边缘 位点具有显著的电子转移和自旋极化,而且更负偏移的 d 带中心意味着与平面位点相比更有利的 脱附。由于富集边缘的 位点比碳平面上的位点更活跃,Fe/N-GSAC 具有相当大的双功能活性;具体而言,它展示了 的 ORR 半波潜。
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